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催化学报bookmark0热处理改性的活性炭纤维的脱硫活性李开喜，凌立成，刘朗，张碧江，刘振宇（中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室，太原030001）以CO形式释出的含氧官能团的总量决定了ACF的脱硫活性，而以CO2形式释出的含氧官能团未对提高ACF的脱硫活性做出贡献。通过采用不同的氧化剂改变ACF表面含氧官能团的种类和数量，进一步证实了热处理过程中释出的CO量与ACF的脱硫活性之间成正比关系。
燃煤烟气中的SO2是大气的主要污染物，如何高效低成本地降低其排放一直是环保领域研究的热点。活性炭材料尤其是活性炭纤维（ACF）由于其具有极大的比表面积、发达的孔结构、对气体的吸脱附速度快、吸附容量大等优点而在烟气脱硫方面倍受关注。ACF在O2和少量水蒸气（10%）存在下即可连续不断地脱除SO2.烟气中所含有的O2和水蒸气量足可满足此要求，故不需额外供给；该方法可连续脱除SO2不需对ACF频繁再生，从而可降低运行成本。SO2在ACF表面吸附后应尽快被催化氧化成SO3，后者与水作用生成H2SO4；在过量水存在下H2SO4从ACF表面脱除，从而空出SO2吸附的活性位，使SO2的吸附、氧化、水合及H2SO4的形成和脱附的循环过程得以连续不断地进行。研究结果表明，对SO2和水蒸气具有较高吸附能力及对SO2有较强催化氧化活性的ACF具有较高的脱硫活性，致使ACF的脱硫活性下降。（a）和（c）显示了与（b）相同的规律。（d）表明，Cellulose不经任何处理即具有较高的脱硫活性，故在不同热处理温度改性后所得ACF的表面化学性质不同，进而影响ACF对气体的吸附，*ACF样品脱除SO2的活性在惰性气氛中高温热处理导致ACF表面碱性官能团总量增加。从表2可以看出，ACF表面碱性官能团总量的变化规律与其对S2吸附量的变化规律不一致，说明表面的碱性不是影响ACF吸附能力的主要因素。ACF的吸附能力可能与热处理过程中表面的含氧官能团分解后留下的不饱和碳原子即活性中心有关。
3匕出等研究了浙青基ACF热处理后表面含氧官能团的变化，发现首先是C00H官能团发生分解解随着热处理温度的升高，酮和醌官能团逐渐减表2不同热处理温度改性的ETP-2对气体的吸附量及其表面碱性官能团总量少，在1100和1200°热处理时，以共轭酮和醌存在的C=O发生分解。Kawamura，二者分解时必然破坏六元环，导致体系能量升高，可能使所得活性中心对S2和SO2+O2具有较高的吸附能力。在1 200C以上热处理时，有可能使被破坏的六元环上残留的链状烃脱除，同时也使一些活性中心消失，降低二cPuMsh醒：雇而降对为进一步说明不同种类的含氧官能团与ACF为释出CO的官能团。脱硫活性之间的关系，又考察了具有相近比表面积CO和CO2的释出曲线可以看出，对于ETP-2和OG-10A来说，800°C时表面释出CO2的官能团已分解完全，释出CO的官能团分解较少，而此时ACF的脱硫活性与原样相比并没有明显提高；1000°C时CO释出官能团分解殆尽，所得ACF的脱硫活性有很大提高（参见（b））。对于粘胶基ACF来说，800°C时表面释出CO2的官能团绝大部分已分解解且释出C0的官能团也有近一半分解解所得ACF的脱硫活性明显提高（参见（d））。综上所述，可以认为，影响ACF脱硫活性的主要因素应2.3CO释出量与ACF脱硫活性之间的关系前已提到，高温热处理可显著提高ACF的脱硫能力，在热处理时能释出较多量CO的ACF具有较高的脱硫活性。因此，如若在热处理前引入较大量释出CO的官能团，则ACF的脱硫活性应进一步提高。
为此，选用空气，2或HNO3作氧化剂，对ACF进行氧化后再于惰性气氛中进行热处理，其脱硫活性结果见。与直接热处理改性样品的脱硫活性相比，用HNO3氧化热处理样品的脱硫活性较低，用空气和2氧化热处理的样品则较高。进一步研究表明，用2氧化热处理的样品的脱硫活性高于用空气改性的样品。因此，与不经氧化而直接进行热处理改性的ACF相比，用2和空气氧化后再经热处理改性的ACF显示出较高的脱硫活性，而用HN3氧化后再经热处理改性的ACF显示出较低的脱硫活性，证实释出CO的官能团的数量与ACF ETP-1及其改性样品脱除SO的活性
